Алексей Иванович Мусин-Пушкин получил первоначальное «домашнее» образование. Тринадцати лет, в 1757 году он был отдан на обучение в Артиллерийское училище.

После окончания Артиллерийского училища А.И. Мусин-Пушкин служил до 1772 года в артиллерии. В последнее время службы в артиллерии он был адъютантом князя Г.Г. Орлова. Адъютантская должность при фаворите императрицы сулила большие возможности, но в 1772 году надежды молодого Мусина-Пушкина неожиданно потерпели неудачу. Г.Г. Орлов был отстранен от государственных дел.

Очевидно, не без связи обстоятельством увольняется в «чужие края» в 1772 году и адъютант недавнего начальника артиллерии А.И. Мусин-Пушкин. Не надеясь после падения Г.Г. Орлова на быструю военную карьеру, он уезжает за границу, путешествует по Германии, Франции, Италии. Знание иностранных языков в значительной мере способствовало путешествию. За границей он ведет своеобразный дневник – «повседневные записки», записывая все, что видел интересного, а «особенно обращая внимание на художества». Не исключено, что именно во время своего заграничного путешествия он покупает различные произведения живописи.

В 1775 году он возвращается из путешествия. Его приближают к «высочайшему двору» с присвоением звания церемониймейстера – придворного чина 5-го класса. В 1784 году Мусин-Пушкин получает чин действительного статского советника.

В 1785 году он избирается почетным членом Академии художеств. В период с 1789 по 1797 годы жизненная деятельность Мусина-Пушкина достигла своего расцвета. Он управляющий корпусом чужестранных единоверцев, действительный член Российской Академии, обер-прокурор Синода, президент Академии художеств, просто коллекционер и издатель российских древностей. Широкая память, глубокое увлечение русским языком, наряду со знанием иностранных языков и литературы, большой дар слова, наконец, «маститая наружность в сочетании с любезной обходительностью», делали его заметным, давали возможность знакомств с образованнейшими людьми своего времени.
В 1793 году Алексею Ивановичу был присвоен чин тайного советника.

Вступление после смерти Екатерины на престол Павла I и последовавшие вслед за этим изменения в государственном аппарате коснулись и Мусина-Пушкина. В 1796 году был расформирован Корпус чужестранных единоверцев.

В 1797 году А.И. Мусин-Пушкин был отстранен от должностей обер-прокурора Святейшего Синода и президента Академии художеств. Ему были пожалованы титул графа и должность сенатора.

В 1799 году Алексею Ивановичу был присвоен чин действительного тайного советника. В том же году, по личному прошению, он был уволен с государственной службы.
За заслуги перед государством граф А.И. Мусин-Пушкин был награжден орденами: Св. Станислава (1780 г.), Св. Владимира 2-й степени (1792 г.) и Св. Александра Невского (1796 г.).

В биографии графа А.И. Мусина-Пушкина важнейшее место занимает деятельность его как «любителя истории и древностей Российских». Она имеет как бы три направления: собирательское (коллекционирование), издательское (публикации исторических памятников) и исследовательское (его исторические работы).

В результате многолетней собирательской работы в библиотеке насчитывалось 1200 рукописных и 3000 печатных книг, представлявших особую ценность.

Одновременно с деятельностью по собиранию древних рукописей он выступает как публикатор и как издатель.

В 1792 году в Петербурге в Синодальной типографии была отпечатана подготовленная им совместно с И.Н. Болтиным к публикации «Правда Русская» с примечаниями и комментариями. В 1799 году она вышла повторным изданием в Москве.

В том же 1792 году он издает (со своей подписью «От издателя») «Историческое розыскание о времени крещения российской великой княгини Ольги» Евгения Булгара, а в типографии Корпуса чужестранных единоверцев, ему принадлежавшей, выходит из печати «Книга Большому чертежу».

В следующем году Мусин-Пушкин опубликовал «Духовную великого князя Владимира Всеволодовича Мономаха детям своим», отпечатанную в той же типографии Корпуса чужестранных единоверцев. Здесь же отпечатан в 1793 году «Лексикон Российский исторический, географический, политический и гражданский» В.Н. Татищева, в 1789-1794 гг. – «критические примечания генерал-майора Болтина» на два тома истории кн. Щербатова.

Наконец, в 1800 году вместе с А.Ф. Малиновским и Н.Н. Бантыш-Каменским, Мусин-Пушкин издает «Слово о полку Игореве».

Собирание источников и их публикация были первыми этапами. Третьим стали собственно источниковедческие разработки.

Открытие в 1792 году на Тамани знаменитого Тмутараканского камня вызвало живейшее участие Мусина-Пушкина. Оно подтолкнуло его к написанию «Исторического исследования о местоположении Тмутараканского княжения» - главному его сочинению, представляющего собой источниковедческую разработку темы, хотя задача работы чисто историческая и политическая. В 1794 году исследование это было опубликовано.

Другой специальной источниковедческой работой Мусина-Пушкина стало «Историческое замечание о начале и местоположении древнего Российского, так называемого Холопья городка» (М., 1810), в которой просматриваются корни будущего исторического краеведения.

Вообще, с уходом в отставку граф не только не оставил, но даже еще и усилил свои занятия в изучении источников отечественной истории. В 1800-х годах он написал целый ряд работ. Некоторые из них были опубликованы уже после его смерти, судьба других неизвестна.

Так, в дар великой княгине Екатерине Павловне в 1809 году граф передал ряд своих рукописей, среди которых были «Исторические и топографические описания» Ярославской, Новгородской, Тверской губерний, «Подробное описание города Рыбинска с примечаниями о пристани и планом города», «Рассуждения о серебренных головах, найденных в Тверском валу».

Среди работ этого периода отдельный интерес вызывает небольшая статья «О летописи и хронологии Российской», написанная не ранее 12 марта 1801 года, а опубликованная лишь в 1847 году. В этой заметке, после некоторых общих рассуждений об отставании России от европейских стран в деле сохранения исторических источников Мусин-Пушкин писал, что эти соображения «подали мне мысль приложить мой труд в пользу будущих русских Тацитов, Генотов и Робертсонов». Для выполнения этой задачи он хотел собрать все древние русские летописи и другие сочинения с тем, чтобы «сим сводом, почерпнутым из разных коренных летописцев, можно уже было доискиваться истины во тьме прошедших веков».

К сожалению, в результате пожара 1812 года сгорела уникальная библиотека гр. А.И. Мусина-Пушкина. К потере библиотеки прибавилось и семейное горе. В бою под Люненбургом 21 марта 1813 года был ранен, а 23 марта скончался его второй сын Александр, надежда А.И. Мусина-Пушкина. После этого ничего серьезного он уже сделать не смог. 1 февраля 1817 года граф А.И Мусин-Пушкин умер. В отличие от обычных «государственных мужей» в его жизни с определенного времени едва ли не главной становиться деятельность по коллекционированию письменных памятников и источников. В библиотеке А.И. Мусина-Пушкина оказались важнейшие памятники старины.

Но он не ограничился простым накапливанием этих памятников, а использовал их для исторических публикаций и научных изысканий в области «российской истории» и языка.
Государственные должности, занимаемые им также использовались для занятий в качестве «любителя истории и древностей». Огромную роль в этих занятиях играли служебные, дружеские, наконец, семейные связи. Его поддерживали Г.Г. Орлов, новгородский митрополит Гавриил, председатель Е.Р. Дашкова, А.Г. Потемкин. Он был в дружеских и приятельских отношениях с такими выдающимися людьми своего времени, как И.Н. Болтин, Г.Р. Державин, Д.Н. Бантыш-Каменский, Н.М. Карамзин, А.Н. Оленин, Я.И. Булгаков и др.

Сам А.И. Мусин-Пушкин был женат на родной племяннице генерал-аншефа и московского главнокомандующего князя М.Н. Волконского, княжне Екатерине Алексеевне Волконской.

Но главным и решающим, конечно, было личное «благоволение» Екатерины II, сделавшее ему блестящую карьеру.

В сочетании с большим умом, недюжинными способностями и хорошим образованием все перечисленные обстоятельства сделали А.И. Мусина-Пушкина крупнейшим коллекционером, археографом, источниковедом.

Граф Алексей Иванович Мусин-Пушкин умер в Москве в феврале 1817 года. Был похоронен в родовом имении Иловна в Мологском уезде. От Москвы до Иловны крестьяне пронесли на руках гроб с его телом.

А. Аксенов